基於深度先驗分佈的網格去除技術 大幅提升軟X射線角度分辨光電子能譜效率

【概要】

公益財團法人高輝度光科學研究中心(JASRI)的研究員山神光平、橫山優一及技術員中村哲朗，與電氣通信大學的莊野逸教授及住谷祐太先生(當時為博士前期課程學生)，以及熊本大學的水牧仁一朗教授共同合作，將自主開發的「基於深度先驗分佈的網格去除方法」(DPDM)整合到大型同步輻射設施SPring-8的軟X射線固體分光束線BL25SU運作的微聚焦軟X射線角度分辨光電子能譜系統(μSX-ARPES)中。這項技術在不損害傳統能量解析度的前提下，實現了超高效率的μSX-ARPES測量環境。本次開發研究具體實現並驗證的重點如下：

1. 開發了一套系統，可在約30秒內有效去除ARPES數據中存在的週期性網格結構和尖峰結構。

2. 在重電子系物質CeRu2Si2的測量中，結合DPDM後，證實可在約40秒的短時間內獲得統計上可靠的ARPES數據。包含網格去除處理在內的總測量時間約為70秒，與傳統測量方法獲得相同數據所需的2700秒相比，成功實現了90%以上的時間縮短。

3. 這種效率提升使得過去因時間限制而難以進行的超高解析度測量成為可能。即使是SX-ARPES中歷來最高等級的6 meV能量解析度測量，也預計可在實用的測量時間內執行。

這些研究成果有望克服SX-ARPES測量時間負擔這一根本性技術限制，並為利用下一代同步輻射光源的超高解析度測量和3D非平衡電子結構觀測等新軟X射線分光測量技術的發展開闢道路。總結這些研究成果的論文已於5月8日以開放獲取形式，刊登在美國物理學會發行的國際科學期刊《Review of Scientific Instruments》上。

【開發研究背景】

角度分辨光電子能譜(Angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES)是一種強大的實驗技術，它透過測量物質中電子能量隨動量的變化，直接可視化物質的電子結構。其中，使用軟X射線(SX，光子能量: ~800 eV)作為激發光的軟X射線ARPES (SX-ARPES)，對物質內部也具有敏感性，並能將物質的電子結構分解到3D動量空間中進行觀測。然而，與適用於觀測微細電子結構的真空紫外線(VUV，光子能量: ~40 eV) ARPES (VUV-ARPES)相比，光電子發射的光電離散射截面小一個數量級以上，因此需要較長的測量時間。這容易導致樣品隨時間變化(如表面氧化)以及激發光能量波動導致解析度惡化等問題，使得SX-ARPES使用者在實驗過程中承受著巨大的負擔。

研究團隊為了在維持傳統能量解析度的同時，更快地獲取統計精度(S/N比)高的ARPES數據，將目光投向了靜電半球形光電子分析儀(analyzer)所具備的電壓固定測量模式(Fixed mode)(圖1)。在此模式下，僅測量到達光電子探測器多通道板(MCP)探測區域的光電子的動能和發射角度。與可測量更寬廣動能範圍的電壓掃描模式(Swept mode)相比，此模式可在更短時間內獲得高S/N比的譜線。然而，由於用於阻擋迷光電子的金屬網狀濾波器以及探測單元的經年劣化，數據中會形成週期性網格結構和非週期性尖峰結構(圖1)。這些結構成為譜線分析的巨大障礙，使得網格去除技術變得不可或缺。

【開發內容與成果】

研究團隊在SPring-8的軟X射線固體分光束線BL25SU上設置的微聚焦SX-ARPES系統(μSX-ARPES)中，構建了一個整合「基於深度先驗分佈的網格去除方法」(Deep-Prior based Denoising Method: DPDM)的系統(圖2)。DPDM是一種無需預先訓練數據集的免訓練方法，它利用了4層U型卷積神經網絡的結構特性。透過準備專用的DPDM電腦，並從其他電腦透過遠端連線操作網格去除系統，從而實現了上述成果。