事前学習不要で短時間測定データから電子状態を可視化するAI解析法を開発

発表のポイント

・放射光などの先端科学計測では、大量の学習データ取得が難しく、AI解析の導入が課題となっていた。

・本研究では、事前に学習データを用意する必要のないAI解析法を開発し、短時間で測定した1枚の軟X線ARPES画像から、電子のバンド構造を明瞭に可視化できることを実証した。

・本成果は、未知現象を対象とする先端科学計測において、正解データを事前に用意できないという課題を克服しうる新たなAI解析基盤技術として期待される。

【概要】

　公益財団法人高輝度光科学研究センター（JASRI）の横山優一研究員、山神光平研究員、電気通信大学の住谷祐太氏（研究当時: 博士前期課程学生）、庄野逸教授、熊本大学の水牧仁一朗教授らの研究グループは、事前学習データを用いず、短時間の科学計測データから信号成分を推定する人工知能（AI）による解析法を開発しました。

　本手法は、深層ニューラルネットワークの構造そのものが持つ性質である深層事前分布（Deep Prior）※1を利用します。ネットワークの学習は、まず試料本来の信号パターンを再現し、その後、測定装置などに由来する周期的なノイズ（アーティファクト）やランダムノイズまで再現する方向へ進みます。適切なタイミングで学習を止めることで、不要なノイズ・アーティファクト成分を抑制し、信号成分を抽出できます。

　研究グループは、このAI解析法を大型放射光施設SPring-8※2 BL25SUの軟X線角度分解光電子分光（ARPES）に適用し、ランダムノイズと格子状アーティファクトを含む短時間の測定データからでも、バンド構造を明瞭に可視化できることを示しました。さらに、学習を止めるタイミングを自動決定する仕組みを導入し、客観性と再現性を備えたAI解析法として確立しました。

　本成果は、放射光や中性子などの先端科学計測において、AI for Scienceを実験現場へ導入するための新たな解析基盤技術として発展が期待されます。

　今回の研究成果は、英国物理学会が発行する国際科学雑誌『Machine Learning: Science and Technology』に6月12日に掲載されます。

【研究の背景】

　近年、深層学習は自然言語処理や画像解析で大きな成果を上げています。しかし、最先端のAIモデルの多くは大量の学習データを前提としており、あらかじめ正解が分からない未知現象の解明を目指す先端科学計測には、そのまま導入しにくいという課題があります。中でも、放射光や中性子などの大型研究施設を用いた実験では、一つ一つの測定にかかるコストが高く、AIの訓練に十分な規模のデータセットを準備することは容易ではありません。

　角度分解光電子分光（ARPES）は、物質中の電子のエネルギーと運動量の関係であるバンド構造を直接調べる強力な手法です。特に放射光軟X線を用いるARPESは、物質内部の電子状態にも感度を持ち、三次元運動量空間におけるバンド構造を調べる上で有用です。一方で、信号対雑音比（S/N）が低くなりやすく、短時間で高品質なバンド構造画像を得ることは困難です。また、光電子分析器の電圧を固定して効率よく測定するFixedモードでは、試料本来の電子状態とは無関係な格子状アーティファクトが測定画像に現れます。

　ランダムノイズに加えて、このような格子状アーティファクトを抑制しながら、試料本来の電子状態に由来するバンド構造を可視化することが、ARPESにおける重要な課題でした。

【研究内容と成果】

AI解析法の開発

　研究グループは、この課題を克服するため、事前に学習データを用意する必要がないAI解析法を開発しました。本手法では、解析したい1枚の測定画像に対して、画像ごとに小規模な深層ニューラルネットワークを最適化します（図1）。深層ニューラルネットワークは、ランダムなノイズよりも、画像中の特徴的な構造や繰り返し現れるパターンを学習しやすい性質を持ちます。この性質は、画像に含まれる本来の構造を優先的に再現する事前分布として働き、深層事前分布（Deep Prior）と呼ばれます。

　Deep Priorを利用することで、Fixedモードによる短時間測定画像に含まれるランダムノイズと格子状アーティファクトを分離し、試料由来の信号成分を抽出できます。本手法の鍵となるのは、AIの学習を適切なタイミングで自動停止させる仕組みです。学習を進めすぎると、AIは不要なノイズやアーティファクトまで忠実に再現してしまいます。そこで、AI出力画像と測定画像との平均二乗誤差の変化と、格子状アーティファクトの強度を組み合わせることで、ノイズの影響を抑えながら、アーティファクトを再現し始める前の最適な停止タイミングを自動的に決定するアルゴリズムを構築しました。これにより、従来のDeep Priorに基づく手法では困難だった、複雑なアーティファクトの抑制と信号成分の抽出を両立できるようになりました。

SPring-8の軟X線ARPES実験データで実証

　本研究では、大型放射光施設SPring-8 BL25SUで取得された、重い電子系物質として知られるCeRu2Si2の軟X線ARPES実験データを用いて、開発したAI解析法の有効性を検証しました。対象としたFixedモードの測定データには、試料の電子状態に由来する信号成分に加え、光ショットノイズなどのランダムノイズと、測定装置の金属メッシュによる格子状アーティファクトが含まれています。

　40秒および10秒の短時間測定データに本手法を適用したところ、格子状アーティファクトとランダムノイズを分離し、バンド構造情報を抽出することに成功しました（図2）。アーティファクトの影響を測定装置側で平均化するSweptモードの標準的なデータ（測定時間2880秒）と比較した結果、本手法によってバンド構造の主要な特徴をより鮮明に可視化できることが明らかになりました。さらに、ARPES画像から切り出した運動量分散スペクトルで定量評価を行いました。40秒測定データにAI解析法を適用した場合、従来のSweptモードでは重なり合っていたピーク構造の分離が可能となり、約70倍高速な測定条件でも、バンド構造の情報をより詳細に取り出せることを示しました。一方、10秒測定データでは、残留ノイズによるスペクトル形状の歪みが見られるものの、定性的なバンド構造の把握であれば、300倍近くもの高速化が可能になることを示しました（図3）。

【今後の展開】

　本成果により、SPring-8の軟X線ARPESにおいて、短い測定時間でバンド構造を可視化できるようになり、測定時間の短縮や放射光X線による試料損傷の低減を通じて、実験効率の向上につながります。また、今回開発したAI解析法は、約20秒で解析可能です。そのため、測定時間が20秒以上であれば一連の測定と同時並行でリアルタイムAI解析が可能であり、従来の測定時間（数分～数十分）との差がそのまま測定の効率化に直結します。機能性材料や量子物質などの先端材料研究では、物質中の電子状態を高精度かつ効率よく調べることが重要であり、